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白福全课题组在二维COF光催化剂活性评价方面取得科研进展

    发布日期:2022-11-17

  在已报道的论文中关于设计新的二维共价有机框架(2D-COF)结构催化剂的策略仅限于正六边形孔的形状,结构与电子性质之间的潜在关系仍不清楚。白福全课题组基于第一性原理计算和不同苯基构建块的拓扑组装,设计并研究了具有限制在四边形孔骨架中的CNH元素的新型二维COF。这些2D COF丰富了拓扑类型,可以为在可见光照射下自发驱动析氢反应(HER)的能带工程提供理想平台。调节节点、连接体和键上孔结构的方法可以有效地调节带隙和带边位置,因此由苯构建块和亚胺键组成的2D-COF在普通可见光条件下具有最佳的光催化HER活性。此外,发现整合的pz轨道布居可以有效地评估光催化活性。


12D-COF结构设计





2:描述符及其在反应焓变方面的预测结果


通过计算发现并证明,pz轨道布居与H+吸附强度呈线性关系,表明pz轨道电子的总贡献可以作为筛选适合用作HER光催化剂的2D COF结构的有效描述符。此外,积分pz轨道布居(θpz)和ΔGH*之间的良好线性关系表明,pz轨道布居促进了更多π离域电子参与H+吸附反应,并增强了pz-s杂交的强度,提高了2D COFHER的光催化活性。本研究为新型二维COF基光催化剂提供了一种新的设计策略,并揭示了根据二维COF的电子共性(如极性、π-离域度和自由能差等),积分pz轨道布居是评估和预测四边孔二维COF光催化活性的通用和合适的描述符。因此,这项工作提出了一种设计新型四边孔二维COF作为可见光光催化剂的新策略,并为催化活性与活化电子布居之间的关系提供了重要的见解

本研究的结果发表于知名期刊《Nanoscale 文章第一作者为联合培养研究生张睿,通讯作者为白福全教授和合作者哈尔滨理工大学的杨照地教授。

文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/NR/D2NR03706H


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