近日，吉林大学白福全教授与孔垂鹏教授团队在Energy & Environmental Materials 期刊上发表了题为“Tuning Solvation Structures with KPF₆ Additives for More Stable Lithium Metal Battery Cycling”的研究论文。该研究创新性地提出将六氟磷酸钾（KPF₆）作为添加剂引入到商用碳酸酯电解质，通过促进形成“锂-钾-PF₆⁻”共享阴离子的小型聚集体，显著优化了锂离子的溶剂化结构，从而同步提升了锂金属电池的界面稳定性和离子传输效率。这一策略为解决锂枝晶生长和库仑效率低等关键难题提供了新思路。文章第一作者为博士生黄厚厚。

研究亮点

        1. 创新添加剂策略：引入KPF₆添加剂，诱导形成阳离子共享PF₆⁻的小型聚集体，有效调控锂离子溶剂化结构。

        2. 提升离子传输动力学：分子动力学模拟显示，含0.1 M的KPF₆的电解质具有更高的Li⁺扩散系数（5.44×10^-6cm²/s）和离子电导率（10.5 mS/cm）。

        3. 促进稳定SEI形成：DFT计算表明，小型聚集体具有更低的LUMO能量，优先分解LiPF₆生成富含LiF的无机固体电解质界面层。

卓越的电化学性能：Li||LiFePO₄电池在0.1 M的KPF6优化电解质中，循环15,000次后容量保持率高达98.6%，软包电池在全气候条件下（-30~50℃）展现优异稳定性。

研究背景

    锂金属电池因高能量密度被视为下一代储能器件的首选，但其实际应用受限于锂枝晶生长和固体电解质界面（SEI）不稳定导致的容量衰减和衍生的安全风险。传统电解质添加剂（如FEC、LiNO₃）虽能改善SEI，但常牺牲离子电导率或成本高昂。本研究基于钾离子（K⁺）与锂离子（Li⁺）的化学相似性及高迁移率，通过分子动力学模拟与密度泛函理论计算相结合，率先系统探究了KPF₆对Li⁺溶剂化环境的影响。发现KPF₆的加入促使LiPF₆-2EC/DEC与K⁺-4EC/DEC通过共享PF₆⁻形成小型混合阳离子聚集体，其LUMO能量显著降低（-1.74 eV），更易在负极界面还原生成坚固的LiF-rich SEI。在此理论研究基础上，进一步完成实验验证表明，含0.1 M的KPF6的电解质使Li||LiFePO₄电池在2C倍率下循环500次后容量保持率提升至72.6%（基线电解质仅为32.7%）和杰出的平均库伦效率99.94%，且锂沉积形貌由枝晶状转为致密均匀。首次利用KPF₆作为多功能添加剂，通过调控溶剂化结构，同步解决界面稳定性与离子传输效率的协同优化难题。

通过径向分布函数和静电势分析，揭示了KPF6添加剂如何增强PF6⁻与Li⁺的配位，促进小型聚集体的形成。

KPF₆添加剂显著提升电池倍率性能与循环稳定性，并促进形成均匀锂沉积层。

文章链接

Houhou Huang, Meihua Zhu, Zhiwei Wang, Ji Lv, Chuipeng Kong*, Ming Feng, and Fuquan Bai*，Tuning Solvation Structures with KPF₆ Additives for More Stable Lithium Metal Battery Cycling, Energy Environ. Mater. 2026, 0, e70219. DOI: 10.1002/eem2.70219.

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文章链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.70219