吉林大学任爱民教授、邹陆一副教授课题组在《Chemical Science》上发表了题为“In-depth theoretical analysis of the influence of an external electric field on charge transport parameters”的研究工作。

        有机场效应晶体管（OFET）是电路和传感器中重要的有源元件，在人工智能、深度学习算法、人工皮肤传感器等方面也显示出相当大的应用潜力。其中载流子迁移率是影响OFET器件性能的一个重要参数，虽然OFET器件中一些有机半导体材料的载流子迁移率已超过10 cm2 V-1 s-1，但是种类有限。低迁移率和高功耗问题仍然是限制OFET发展的障碍。

        对于OFET器件来说，外电场尤其是栅极电压对器件性能的调控是至关重要的。探究外电场强度对有机半导体分子的响应也有助于理解理论与实验之间的差异，并指导高性能OFET器件的制备。吉林大学任爱民教授、邹陆一副教授课题组通过理论计算探究了外电场对典型有机半导体体系的电荷传输性质的影响，首先选择不同长度的并苯、并噻吩、联苯、联噻吩体系。探究分子在外电场下的稳定性、注入势垒、重组能λ和转移积分V等与电荷传输性质相关的重要参数。计算结果表明，在外电场下，无杂原子取代的苯环类分子具有更高的结构稳定性，含杂原子的噻吩类分子具有更高的电子结构稳定性，可以承受更大的电场强度。在外电场作用下，单键连接的分子几何结构和电子结构比稠合的芳香共轭低聚物更容易受到影响。对于并苯和并噻吩系列，外电场只会通过影响键长来影响重组能的变化，而对于单键连接的联苯和联噻吩系列来说，随着外电场的增加，分子结构逐渐趋于平面化，与联苯相比，联噻吩系列中噻吩单元之间的空间位阻较小，使得分子几何结构在外电场作用下更趋于平坦，二面角对重组能的贡献减小，重组能降低显著，更有利于电荷传输。同时这些常见的有机半导体分子在外电场作用下载流子迁移率的变化率为0.3~20倍，这为实验中实际测量的迁移率提供了合理的本征迁移率范围。同时，分子骨架越长，在外电场下迁移率变化的更明显。而对于联噻吩系列，载流子迁移率的变化率不是单调变化的，在外电场范围0~0.01 a.u.内存在最佳迁移率。

        总结并苯、并噻吩、联苯、联噻吩在外电场下的变化特点，进一步设计了一种非均相低聚物-TH-BTz，该分子与联噻吩相似，在外电场下重组能λ可以有效降低，但其前线分子轨道能级可以被不同程度地调节，能够始终保持良好的稳定性和较小的注入势垒。值得一提的是，在外电场作用下，根据前线分子轨道电子密度分布中具有非成键特性的C原子数的变化，可以初步定性地确定外电场作用下重组能λ的变化。这些计算结果从理论上详细揭示了外电场调控对分子稳定性和电荷传输性质的影响，为利用外电场调控和预测有机半导体的性能提供了重要的理论指导，为高迁移率有机半导体的实验和理论发展开辟新的思路。

论文信息：Gui-Ya Qin, Xiao-Qi Sun, Rui Wang, Jing-Fu Guo, Jian-Xun Fan, Hui Li, Lu-Yi Zou and Ai-Min Ren*, In-depth theoretical analysis for the influence of external electric field on charge transfer parameters. Chemical Science, 2024, 15, 4403.

全文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2024/sc/d3sc06728a

课题组网页：http://chem.jlu.edu.cn/info/1050/9664.htm

                        http://chem.jlu.edu.cn/info/1051/9478.htm