近日，吉林大学化学学院、理论化学研究所曲泽星教授/周中军副教授课题组和北京应用物理与计算数学研究所宋华杰副研究员合作在《Journal of Chemical Theory and Computation》上发表了题为“Machine Learning-Based Excited-State Reactive Force Field: A New Approach for Modeling the Photodissociation Dynamics of 2-Fluorothiophenol”的研究工作。该方法结合了量子力学的高精度计算、神经网络的强大学习能力和传统分子力场计算的高效性，以较低的计算成本实现对势能面的高精度计算，为激发态反应动力学的研究提供高效、可靠的研究工具。

        激发态反应作为连接光与物质相互作用的关键桥梁，在光化学过程、光电材料等诸多领域中均发挥着举足轻重的作用。激发态反应动力学的研究高度依赖于高精度的激发态势能面。然而，随着分子体系自由度的增加，传统电子结构方法构建激发态势能面的计算成本呈指数级增长，这极大限制了大分子体系激发态反应动力学模拟的研究。

因此，为了更好地描述激发态反应，并为激发态非绝热动力学模拟提供有效的势能面，我们提出一种兼顾精度与效率的激发态势能面的构建方法，即基于机器学习的激发态反应力场方法（Machine Learning-based Excited State Reactive Force Field，ML-ES-RFF）。该方法的核心创新在于采用"分而治之"的思想，将体系的自由度根据化学反应参与程度划分为活性自由度（active degrees of freedom）和非活性自由度（inactive degrees of freedom）。对于活性自由度，由于其所对应的势能面具有显著的非谐性特征，因而采用高精度量子力学计算（QM）结合神经网络势函数（NNP）共同构建。对于非活性自由度，它对应的势能面在平衡位置附近遵循谐振子模型，可以直接采用传统的分子力场方法（MM）获得。这种混合多尺度构建全维势能面的方法不仅能够保证势能面的计算精度，还能够显著提升构建势能面的效率。为验证该方法的可靠性，曲泽星课题组以邻氟苯硫酚的光解离反应为模型体系，结合TD-Beck-An理论对其进行了非绝热动力学模拟，首次实现了邻氟苯硫酚解离反应的全原子动力学模拟。

        该成果已发表在Journal of Chemical Theory and Computation杂志上（DOI: 10.1021/acs.jctc.5c01320）。吉林大学化学学院、理论化学研究所硕士研究生黄新雨为第一作者，吉林大学曲泽星教授、周中军副教授和北京应用物理与计算数学研究所宋华杰副研究员为共同通讯作者。