化石燃料的燃烧产生大量CO2，使得大气环境中CO2浓度急剧上升，由此引发的环境问题日益受到人们的关注。减少CO2排放，降低大气中CO2浓度是一个刻不容缓的议题。将CO2固定到环氧化物中生成工业上高附加值的环状碳酸酯产品是降低CO2浓度的有效途径之一。金属有机框架(MOFs)由于具有比表面积大，孔径适合，催化位点可设计，易于分离等优点在催化CO2转化方面受到广泛的关注。近年来，科学家们就MOFs催化CO2与环氧化物(PO)反应做了大量的探索研究，也取得了非常大的进展，很多MOFs已经可以在温和的条件下有效合成环状碳酸酯.作为一种非常著名的MOF，HKUST-1报道至今一直受到广泛的关注 (Science, 1999, 283, 1148)，在合成环状碳酸酯上表现出出色的催化活性 (Angew. Chem., Int. Ed., 2014, 53, 2615; J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 2142.; Angew. Chem., Int. Ed., 2018, 57, 4657) 。

        我们前期已经报道了Cr-101 MOF催化CO2与PO反应的详细机理，与实验报道十分吻合。(J. CO2 Util., 2018, 28, 200)。基于前期报道的机理，本研究通过大量的DFT计算预测了不同金属中心组成的HKUST-1 MOF催化CO2环加成的活性。研究表明以Mo, Cr, Fe, Zn, Cd 和 W为中心的HKUST-1催化活性将优于实验已经报道的以Cu为中心的HKUST-1，为实验上开发高性能MOF催化剂提供理论指导。此外，本研究对一系列共催化剂TBAX (X=F, Cl, Br, I)进行筛选发现含Cl的助催化剂TBAC活性优于实验室使用TBAB。质子亲合势可以作为快速筛选共催化剂的描述因子。